用于手寫數字識別的LetNet-5二進制神經網絡的體系結構。b二元神經網絡中PBDTT-BQTPA聚合物憶阻器陣列的說明。左側面板顯示了用兩個位單元執行XNOR操作,其中64的每個位單元 × 64個子陣列由一個聚合物器件和一個NMOS晶體管組成。c通過離線和在線訓練,MNIST數據集中手寫數字圖像的識別精度。
全尺寸圖像
討論
總之,我們證明,通過使用2D共軛策略,PBDTT-BQTPA氧化還原活性聚合物可以實現90%的有機憶阻器的產率。通過共面噻吩-喹喔啉D-A對和大分子骨架的有序π–π堆疊增強聚合物薄膜的結晶均勻性,在整個有機層上發生均勻的電阻切換,導致切換參數變化降至3.16–8.29%,創紀錄的高產率接近90%,并有可能擴展到100 納米級,功耗約為10−15 J/鉆頭。在本PBDTT-BQTPA憶阻器中實現的高產量和可靠性使我們能夠在存儲器中進行陣列規模的計算操作,其中所有16個布爾邏輯運算和1位全加電路都可以物理實現。更重要的是,我們證明了兩態切換有機憶阻器也可以用于構建二元神經網絡,其顯示出99.23%的良好識別準確率,與成熟的深度學習技術相當。然而,值得注意的是,用其他平面氧化還原活性部分取代螺旋槳形TPA吊墜可以進一步提高聚合物薄膜的結晶度,從而促進有機器件的規?s小到最先進的光刻生產線的技術極限。
方法
一般特性
1H核磁共振(NMR)光譜記錄在Bruker 400光譜儀上,400 以四甲基硅烷(TMS)作為化學位移的參考。分子量用Waters 2690凝膠滲透色譜法(GPC)測定,使用用四氫呋喃洗脫的聚苯乙烯標準品。使用Pyris 1 TGA進行熱重分析(TGA)。在島津UV-2450分光光度計上記錄紫外-可見吸收光譜測量。熒光光譜在HORIBA JOBIN YVON Fluoromax-4熒光光譜儀上測量。循環伏安法(CV)測量是在型號為CHI 650D的電化學工作站上用六氟磷酸四丁基銨(0.10 M) 在乙腈中分別作為支撐電解質、鉑盤作為工作電極、Ag/AgCl電極作為參比電極和Pt線作為對電極。用高純度氬氣對干燥的HPLC級乙腈進行脫氣,以消除環境濕度和氧氣物種可能產生的干擾。
在韓國浦項加速器實驗室的PLS-II 9A USAXS光束線進行的掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)測量。來自真空波動器(IVU)的X射線被單色化,波長為1.10994 Å,并使用K-B型反射鏡進行水平和垂直聚焦。梁尺寸為450(H) × 60 在樣品位置的fwhm中為µm2。GIWAXS樣品臺配備了一個7軸電動臺,用于樣品的精細對準,X射線束的入射角設置為約0.13o至0.135o。用Rayonix SX 165 2D CCD探測器記錄GIWAXSs圖案,照射時間為6–9 s.使用蔗糖標準品(monoclimic,P21,a)校準衍射角 = 10.8631 Å,b = 8.7044 Å,c = 7.7624 Å和ß = 102.938o),樣品與檢測器的距離為~231 納米。在Solver P47-PRO(NT-MDT Co.,Moscow,Russia)顯微鏡上進行原子力顯微鏡(AFM)測量,以監測聚合物薄膜的表面形態。
分子模擬
所有密度泛函理論(DFT)和時間相關DFT(TD-DFT)計算均使用高斯09軟件包55,56進行。為了更好地比較中性化合物和帶電化合物,在單線態和閉合殼層中進行了幾何優化和激發態計算。B3LYP函數用于基態的幾何優化,具有6–31 G(d)C、H、N和S原子的基集。所有的幾何優化都是在氣相中進行的。
器件制造和表征
在Au/聚合物/ITO結構的器件中評價了PBDTT-BQTPA和PPH-BQTPA的電學性能。商用氧化銦錫(ITO)涂覆的玻璃基板,尺寸為1 厘米 × 1. cm用洗滌劑、去離子水、乙醇、丙酮和2-丙烷仔細清潔 |